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编译服务: 能源情报网信息监测服务平台 编译时间: 2018-5-27 浏 览 量: 191

半导体量子点/分子催化剂,是当前被广泛研究的一类光催化裂解水产氢的复合催化系统。但是,一方面传统的分子催化剂一般是稀有金属配位化合物或其衍生物,价格昂贵;另一方面,高吸光特性的量子点大部分含镉金属,有毒。因此,亟需开发新型高效的绿色(无镉)量子点/非稀有金属分子催化剂复合催化系统。

法国格勒诺布尔阿尔卑斯大学的M.-N. Collomb教授课题组设计制备了一种新型廉价、无镉、高效核壳结构量子点/钴金属配合物复合催化材料。研究人员首先通过微波活化方法直接在水中制备得到由硫化锌(ZnS)壳包裹硫化铟铜(CuInS2)核心的核壳结构量子点CuInS2/ZnS,投射电镜表征显示量子点的平均尺寸为 2 nm,紫外可见光谱测试结果显示,量子点从350 nm到650 nm紫外可见光区域都有着良好的光吸收特性。随后将CuInS2/ZnS量子点与钴基分子催化剂四氮大环化合物Cat1结合形成复合光催化材料,该复合催化剂整合了优异的可见光吸收特性、无机半导体的高稳定性以及分子催化剂的高催化功效多重优点。在pH=5.0、以抗坏血酸盐(NaHA)作为电子给体的情况下,新型的复合催化材料在可见光照射下展现出极其优异的催化裂解水产氢效能,平均单个量子点的催化周转次数为1100,而周转频率则达到了1.59 mmol_H2gQD-1h-1,这是迄今为止无镉量子点/分子催化剂复合体系的最高周转频率。研究人员进一步研究了分子催化剂的影响,在pH5.0的条件下,没有Cat1的对照实验中,可见光照射70小时后仅产生13.3 μmol 氢气,而含有Cat1氢气量则翻了几十倍达280 μmol,表明产H2的关键是CInS2/ZnS量子点与钴分子催化剂相结合。并且,该新型复合催化材料可以在光照下连续稳定产氢超过90小时,该催化材料具备了优异的化学稳定性。

该项研究开发合成了一种新型高效廉价、无镉CuInS2/ZnS量子点/钴基分子催化剂复合催化材料,具备了优异的光催化活性和化学稳定性,实现可见光驱动的高效光解水产氢,为新型高性能绿色光催化剂的发展提供有益参考。相关研究工作发表在《Energy & Environmental Science》 。

(刘竞 郭楷模)

  
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